Biomacromolécules. 13 août 2018;19(8):3445-3455. doi : 10.1021/acs.biomac.8b00762. Epub 2018 Jul 12.
Hiérarchie et mécanique médiées par la structure secondaire dans les hybrides polyurée-peptide
Lindsay E Matolyak, Chase B Thompson, Bingrui Li, Jong K Keum, Jonathan E Cowen, Richard S Tomazin, LaShanda TJ Korley
Abstrait
Les hybrides peptide-polymère combinent la hiérarchie des espèces biologiques avec des concepts synthétiques pour contrôler la conception moléculaire et les propriétés des matériaux. En incorporant davantage des réticulations covalentes, l'amélioration de la complexité moléculaire est obtenue, permettant à la fois un réseau physique et covalent. Dans ce travail, la structure et la fonction des hybrides de réseau de poly (éthylène glycol) (PEG) sont ajustées en faisant varier la longueur du bloc peptidique et la teneur globale en peptide. Ici, l'impact des unités poly (ε-carbobenzyloxy-l-lysine) (PZLY) sur les interactions et la mécanique des blocs est exploré en sondant la structure secondaire, la cristallinité du PEG et l'organisation hiérarchique. L'incorporation de PZLY révèle un mélange d'hélices α et de feuillets β à des longueurs de répétition plus petites ( n = 5) et la formation sélective d'hélices α à un poids moléculaire peptidique plus élevé ( n = 20). Les variations de structure secondaire ont adapté la hiérarchie des films à l'état solide, les fibres à l'échelle nanométrique et les sphérulites à l'échelle microscopique variant en taille en fonction de la quantité d'hélices α et de feuilles β. Cet ordre à longue portée a influencé les propriétés mécaniques, entraînant une diminution de l'allongement à la rupture (de 400 à 20 %) avec l'augmentation du diamètre des sphérolites. De plus, la réduction de la cristallinité du segment mou avec l'ajout de PZLY a entraîné une diminution des modules. Il a été déterminé qu'en contrôlant la teneur en PZLY, un équilibre des associations physiques et de l'auto-assemblage est obtenu, conduisant à une cristallinité PEG accordable, à la formation de sphérulite et à la mécanique. Cet ordre à longue portée a influencé les propriétés mécaniques, entraînant une diminution de l'allongement à la rupture (de 400 à 20 %) avec l'augmentation du diamètre des sphérolites. De plus, la réduction de la cristallinité du segment mou avec l'ajout de PZLY a entraîné une diminution des modules. Il a été déterminé qu'en contrôlant la teneur en PZLY, un équilibre des associations physiques et de l'auto-assemblage est obtenu, conduisant à une cristallinité PEG accordable, à la formation de sphérulite et à la mécanique. Cet ordre à longue portée a influencé les propriétés mécaniques, entraînant une diminution de l'allongement à la rupture (de 400 à 20 %) avec l'augmentation du diamètre des sphérolites. De plus, la réduction de la cristallinité du segment mou avec l'ajout de PZLY a entraîné une diminution des modules. Il a été déterminé qu'en contrôlant la teneur en PZLY, un équilibre des associations physiques et de l'auto-assemblage est obtenu, conduisant à une cristallinité PEG accordable, à la formation de sphérulite et à la mécanique.
Produits associés
Abréviation : H2N-PEG-NH2
Nom : α,ω-Diamino poly(éthylène glycol)
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